南京大學(xué)物理學(xué)院張翼課題組與相關(guān)合作者借助增強(qiáng)的界面相互作用,首次實(shí)現(xiàn)了單一純相的單元胞層1T’-WSe2在SrTiO3(100)襯底上的外延生長。該成果以"Epitaxial Growth of Single-Phase 1T’-WSe2 Monolayer with Assistance of Enhanced Interface Interaction"為題于2020年12月31日在線發(fā)表在Advanced Materials上(https://doi.org/10.1002/adma.202004930)。
1T’結(jié)構(gòu)相的單元胞層二維過渡金屬硫化物家族MX2(M = Mo,W, X = S, Se, Te)是一種理想的二維拓?fù)浣^緣體材料,具有本征的量子自旋霍爾效應(yīng)。如果再進(jìn)一步引入磁性、超導(dǎo)等性質(zhì),這類材料有可能在馬約拉納費(fèi)米子研究、拓?fù)淞孔佑?jì)算等領(lǐng)域有著重要的前景。然而,雖然1T’-WTe2和1T’-MoTe2是一種穩(wěn)定相,但其二維體相并不具有明顯的體能隙。而1T’-WSe2和1T’-MoSe2又不是一種穩(wěn)定相,其單一純相的制備存在著極大的挑戰(zhàn)。
張翼課題組通過對(duì)石墨烯上生長的1T’-WSe2的相變過程進(jìn)行研究,初步發(fā)現(xiàn)增強(qiáng)的界面作用能夠提高1T’相的穩(wěn)定性【Scientific Reports (https://doi.org/10.1038/s41598-019-39238-7 )】。受此啟發(fā),張翼課題組利用SrTiO3(100)作為襯底,通過增強(qiáng)的界面相互作用,成功生長出了穩(wěn)定的單一純相1T’-WSe2單層。結(jié)合掃描隧道顯微鏡表征和理論計(jì)算,發(fā)現(xiàn)SrTiO3襯底與外延薄膜的界面間距明顯減小,界面相互作用明顯變強(qiáng),受此影響,其1T’相的形成能相對(duì)于2H相而言變得更小,進(jìn)而能夠形成穩(wěn)定的、單一結(jié)構(gòu)相的1T’-WSe2薄膜(圖一)。該界面相互作用強(qiáng)度還可以通過生長過程中的襯底溫度控制進(jìn)行調(diào)控,進(jìn)而可以人為控制實(shí)現(xiàn)1T’/2H混合相和單一純相2H的單元胞層WSe2薄膜(圖二)。同時(shí),由于界面作用的增強(qiáng)導(dǎo)致其面內(nèi)晶格受到的明顯的壓縮,進(jìn)而使其拓?fù)淠芟蹲優(yōu)樨?fù)值,產(chǎn)生從拓?fù)浣^緣體到拓?fù)浒虢饘俚南噢D(zhuǎn)變,我們的理論計(jì)算結(jié)果與角分辨光電子光電子能譜結(jié)果能夠較好地吻合(圖三)。計(jì)算結(jié)果表明,如果能夠施加面內(nèi)的張應(yīng)力,可以使得1T’-WSe2的拓?fù)淠芟哆M(jìn)一步增大,更有利于量子自旋霍爾效應(yīng)的產(chǎn)生。因此,我們計(jì)劃進(jìn)一步通過尋找能夠施加張應(yīng)力的襯底來實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的大拓?fù)淠芟?T’-MX2的高質(zhì)量外延生長。
該項(xiàng)工作由多個(gè)團(tuán)隊(duì)合作完成。張翼課題組主要負(fù)責(zé)課題構(gòu)思、材料外延生長、掃描隧道顯微鏡和角分辨光電子能譜表征;香港科技大學(xué)劉軍偉課題組負(fù)責(zé)相關(guān)的理論計(jì)算工作;蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所李坊森等人利用Nano-X真空互聯(lián)裝置對(duì)樣品進(jìn)行了多項(xiàng)表征工作;南京大學(xué)奚嘯翔課題組對(duì)樣品進(jìn)行了拉曼表征。南京大學(xué)博士生陳望為論文的第一作者,南京大學(xué)張翼教授和香港科技大學(xué)劉軍偉副教授為共同通訊作者。南京大學(xué)為論文的第一單位。
該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金委、江蘇省"雙創(chuàng)計(jì)劃"、香港研究資助局(Research Grants Council (RGC) of Hong Kong, China)的經(jīng)費(fèi)支持。該工作同時(shí)還得到了南京大學(xué)固體微結(jié)構(gòu)物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心的大力支持。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202004930
圖一 a. 生長在SrTiO3襯底上的1T’-WSe2晶體結(jié)構(gòu)模型;b. 1T’相和2H相的形成能比較;c. 1T’-WSe2薄膜樣品的高能電子衍射圖;d-f. 1T’-WSe2薄膜的掃描隧道顯微鏡圖。
圖二 a-c. 1T’/2H混合相和2H純相的WSe2薄膜的掃描隧道顯微鏡圖;d-f. 1T’純相、1T’/2H混合相、和2H純相的WSe2薄膜的角分辨光電子能譜圖;g. 1T’純相、1T’/2H混合相、和2H純相的WSe2薄膜的X射線能譜圖。
圖三 a & d. 生長在石墨烯上的1T’-WSe2的角分辨光電子能譜;b, c, e, f. 生長在SrTiO3上的純相1T’-WSe2的角分辨光電子圖。